南開大學團隊研獲新型多功能復合膜
http://www.qxxwbus.com.cn  2019年8月14日  來源:南開大學

  近日,南開大學化學學院張振杰研究員、藥物化學生物學國家重點實驗室陳瑤研究員與愛爾蘭利默里克大學的Michael J.Zaworotko教授合作,首次提出超交聯金屬有機籠(hyper-cross-linked MOPs,簡稱HCMOPs)的新概念,并成功制備出一類新型兼具抗菌、自愈和選擇性分離等屬性的金屬有機籠復合膜,為合成高分子-多孔材料復合膜提供了一種新策略。日前,介紹該工作的論文發表于國際著名學術刊物《美國化學會志》(J.Am.Chem.Soc.)上。

  膜材料是新材料“十三五”規劃專項工程之一、國家重點發展的領域。近年來,由于膜材料特別是分離膜,具有操作便利、成本低廉、節能高效、可重復利用、環境友好等特性,在各個領域得到廣泛應用。

  高分子-多孔材料復合膜可以綜合有機高分子材料和多孔材料(沸石分子篩、金屬-有機框架材料等)的優勢,從而克服傳統高分子分離膜的不足,例如滲透性和選擇性此升彼降的矛盾關系(Trade-off效應)、功能性單一等。但是,目前已經報道的高分子-多孔材料復合膜仍存在多孔材料填充劑與高分子間結合力弱的問題,導致膜在某些應用場景下常常出現填充劑凝聚或泄露等問題。因此,迫切需要研究者去開發新的策略來制備多功能的新型高分子-多孔材料復合膜。

  “金屬有機籠(MOPs),是近二十年來發展起來的一種新型多孔材料,具有良好的溶解度、豐富的活性有機位點和金屬位點,有望與高分子通過化學鍵聯接來增強與高分子之間的結合力。”張振杰說,“這樣既可以克服混合基質膜方法的缺點,保留了高分子鏈本身的特性,例如柔性、可加工性等,還獲得了許多獨特的性質,例如高強度、選擇性等。”

  “我們將MOPs易于修飾官能團和優異的溶解度兩大優勢結合起來,將可溶性的MOPs作為共聚單體參與聚合反應,同時MOPs作為高連接結點將原始的高分子交聯網絡更加緊密的連接在一起。”張振杰說。

  據介紹,HCMOPs的制備條件非常溫和,在室溫下可以迅速成膜,膜表面光滑、平整、無明顯缺陷,并且該復合膜繼承了MOPs(例如,陽離子性質和永久孔隙率)和聚合物(例如,自愈合能力、抗菌活性、高水通量和良好加工性)的優點。

  “得益于席夫堿中的動態亞胺鍵,使得高分子本身具有優異的自愈和抗菌性能,尤其是抗真菌性能,而MOPs的加入并沒有這兩種固有性能產生任何不良影響,相反地,正因為MOPs的加入,賦予了膜材料更優異的性能。”陳瑤說。

  研究發現,HCMOPs的機械強度要明顯優于傳統高分子膜,并且隨著MOPs含量的增加,機械強度也逐漸增加。這是由于MOPs提供了多連接結點,使得高分子交聯網絡結構更加密實。除此之外,Zr-MOPs上帶有陽離子,這就為原本是中性的高分子膜提供了正電荷,從而實現了對具有不同電荷性質的染料分子的選擇性分離。

  事實上,HCMOPs膜可以完全截留水中的大腸桿菌、隱球酵母菌等微生物,其自愈性能和抗菌活性也進一步擴大了HCMOPs膜的潛在用途。例如,殺死病原體和改善膜的耐久性等。實驗證明,破損后的HCMOPs膜經過自愈,仍可以達到原始HCMOPs膜的分離效果,有望應用于治理水資源中的病原體污染。

  “HCMOPs膜不僅克服了傳統混合基質膜的Trade-off效應,并且提出一種用于制備高分子-MOPs復合膜的新方法,同樣適用于其他可溶性多孔材料和其他高分子基質。”張振杰介紹,顯然,HCMOPs為MOPs和膜材料的發展提供了一種新的思路和方向。

  南開大學張振杰課題組碩士生劉金津為論文第一作者,張振杰、陳瑤、Michael J.Zaworotko為論文共同通訊作者。南開大學為論文第一單位。該研究工作得到了自然科學基金青年項目和天津市自然科學重點基金的資助。

  論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b05155
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